Räden på fredagen var den senaste rättsliga delen i den omfattande utredningen som skakar premiärminister Pedro Sánchez socialdemokratiska regeringsparti. Tillslaget kom efter ett beslut i landets högsta domstol, där det fastslogs att datorfiler som tillhör högt uppsatta personer inom partiet ska granskas.
Socialistpartiets tungviktare Santos Cerdán och tidigare transportministern José Luis Ábalos misstänks för att ha tagit emot mutor i samband med upphandlingsförfaranden enligt ett polisuttalande i förra veckan.
I räden mot partihögkvarteret kopierades de filer som Cerdán förvarade på kontoret. Även hans bankkonton ska granskas enligt spanska HD.
Cerdán har tidigare lämnat den mäktiga posten som partisekreterare och Ábalos har tvingats att lämna partiet.
Socialisterna röstades fram till makten 2018 med löfte om att städa upp i korruptionshärvor som drabbat konservativa Partido popular (PP) när partiet innehade regeringsmakten.