Anledningen är Becker inte anser sig ha tid för att ge tillräckligt stöd till den danska världssjuan.
"På grund av professionella och privata förpliktelser kan jag inte ge Rune det han behöver nu", skriver den tyska sexfaldiga grand slam-vinnaren på X.
"För att detta ska lyckas behöver jag vara mer närvarande."
Under Australian Open, där Holger Rune åkte ut i den andra omgången, var Becker inte på plats. Däremot hade Rune kontakt med tränaren varje dag på distans.
Becker, som också jobbar som kommentator och expert i tysk tv, har reserestriktioner efter att ha varit fängslad i England för ekonomisk brottslighet i samband med sin personliga konkurs.
Tysken har tidigare tränat Novak Djokovic under perioden 2013-2016.
Samtidigt rapporterar danska TV2 att även Holger Runes mamma, Aneke Rune, lämnar sin roll i 20-åringens team.
Mammans roll som presschef går över till managementbyrån IMG.
